Время-разрешенная спектроскопия методом накачки-зондирования (pump-probe setup)

Схема установки представлена на Рис. 1. Тип накачки-зондирования – вырожденный, так как используется один импульсный лазер, пучок которого разбивается надвое с помощью разделительного куба. Используется фемтосекундный импульсный титан-сапфировый лазер с шириной импульса меньше 100 фс (∼ 80 фс) и периодом повторений 12,5 нс – такова и максимальная временная задержка импульсов накачки и зондирования относительно друг друга. На пути и задаче каждого из них сейчас остановимся поподробнее. Итак, выходя из лазера, пучок встречается с призмой Глана и становится линейно поляризованным. Таким он разделяется надвое. После разделения один из них проходит сначала через механическую линию задержки (до 6 нс, ) из системы зеркал (одно из которых – уголковый отражатель, закрепленный на автоматизированной подвижке). Затем через поляризатор (для контроля интенсивности и возвращения линейной поляризации после множественных отражений в пути) и фотоэластический модулятор (photoelastic modulator, PEM), модулирующий по циркулярной поляризации на частоте около 50 кГц (что впоследствии позволяет демодулировать сигнал с помощью синхронного детектора после образца). Далее, через объектив падает на образец, причем строго перпендикулярно его плоскости. Перпендикулярность необходима по причине расходимости пучка, то есть изменения диаметра пучка вследствие увеличения длины пути за счет движения линии задержки. Это накачка – она создает неравновесное состояние системы, динамика, релаксация которого нам и интересна. Другой же пучок – зондирование. Он сообщает нам о состоянии системы по прошествии времени задержки после возбуждения накачкой. За разделительным кубом на пути к образцу он проходит через механический прерыватель (chopper) с частотой 451 кГц для модуляции интенсивности (увеличения отношения сигнала к шуму) и дискриминации фона рассеянного пучка накачки. Затем через поляризатор, выполняющий ту же функцию, что и для пучка накачки: контроль интенсивности и корректировка в линейности поляризации. В нашем эксперименте этот пучок падает на образец под небольшим углом к нормали. Угловое разделение (angular separation) вводится между импульсами для более чувствительного детектирования слабого сигнала зондирования при фокусировании на образце в пятно микрометрового размера. Температура образца контролируется в камере гелиевого криостата замкнутого цикла (от 4 К и выше), закрепленной на трехмерной подвижке, из-за чего возможно точное позиционирование относительно падающего излучения. После взаимодействия с образцом, после отражения, пучки выходят наружу обратно через объектив и отклоняются разделительным кубом на детектирующую систему и камеру. Камера предназначена для поиска на подложке образца и соотнесения пятен накачки и зондирования в необходимой части образца. Детектирующая система состоит из поляризационной призмы Волластона, разделяющей компоненты линейной поляризации пучка зондирования. Каждая из двух компонент попадает на отдельный диод балансного фотоприемника, подключенного к двум синхронным усилителям (lock-in amplifier). Такой синхронный детектор демодулирует затем сигнал на частоте модуляции циркулярной поляризации накачки (фотоэластический модулятор, 50 кГц) и на частоте модуляции пучка зондирования (механический прерыватель, 451 кГц). Балансный детектор позволяет получить сигнал Керровского вращения как разность циркулярно поляризованных компонент линейно поляризованного пучка зондирования. Данный сигнал относительно референсного сигнала вне образца записывается со временем в единицах возникающего на диодах фототока, которые при желании можно перевести в значения угла поворота плоскости поляризации. Управление же основными элементами установки и сбор данных осуществляется с помощью установленного на компьютере ПО LabView.